<p>當eCO2EP:化學儲能技術項目于2018年啟動時，其目標是開發(fā)將工業(yè)過程中排放的二氧化碳轉(zhuǎn)化為有用化合物的方法，這一過程被稱為電化學二氧化碳還原(eCO2R)。</p> <p>&nbsp;</p> <p>雖然eCO2R并不是一項新技術，但挑戰(zhàn)一直是無法控制最終產(chǎn)品?，F(xiàn)在，來自劍橋大學的研究人員概述了碳同位素如何用于在這一過程中追蹤中間產(chǎn)物，這將使科學家能夠創(chuàng)造出更具選擇性的催化劑，控制產(chǎn)品的選擇性，并促進eCO2R作為低碳經(jīng)濟中更有前途的化學品和燃料生產(chǎn)方法。他們的研究結(jié)果發(fā)表在《自然催化》雜志上。</p> <p>&nbsp;</p> <p>該項目由劍橋大學新加坡高級研究和教育中心(CARES Ltd)的Alexei Lapkin教授和新加坡伯克利教育研究聯(lián)盟(BEARS Ltd)的Joel Ager教授領導。這兩個組織都是新加坡國家研究基金會資助的卓越研究和技術企業(yè)校園(CREATE)的一部分。</p> <p>&nbsp;</p> <p>20世紀50年代，加州大學伯克利分校的梅爾文&middot;加爾文(Melvin Calvin)確定了自然界在光合作用中固定二氧化碳的基本步驟。</p> <p>&nbsp;</p> <p>加爾文和他的同事們使用一種放射性形式的碳作為示蹤劑，來了解中間體在現(xiàn)在以他的名字命名的循環(huán)中出現(xiàn)的順序，這項工作為他贏得了1961年的諾貝爾化學獎。</p> <p>&nbsp;</p> <p>eCO2EP小組發(fā)現(xiàn)，有了足夠靈敏的質(zhì)譜儀，他們就可以利用碳的兩種穩(wěn)定同位素碳12和碳13在反應速率上的微小差異來進行類似的分析。</p> <p>&nbsp;</p> <p>首先，在工業(yè)條件下運行的原型反應器產(chǎn)生了甲醇和乙烯等產(chǎn)品的混合物。為了在操作條件改變時實時檢測主要和次要產(chǎn)物，使用了高靈敏度質(zhì)譜法。</p> <p>&nbsp;</p> <p>由于高靈敏度質(zhì)譜法在生物和大氣科學中更常用，聯(lián)合作者米哈伊爾&middot;科瓦列夫博士和任杭娟博士將該技術應用于他們的原型系統(tǒng)。他們開發(fā)了一種直接采樣反應環(huán)境的方法，具有高靈敏度和時間響應。</p> <p>&nbsp;</p> <p>研究人員利用碳-12和碳-13反應速率的差異來對一種產(chǎn)品(如乙醇)及其具有相同途徑的主要中間體進行分組，從而推斷出化學網(wǎng)絡中的關鍵關系。</p> <p>&nbsp;</p> <p>研究人員發(fā)現(xiàn)，小型反應堆與大型反應堆的工作機制存在重大差異，這一發(fā)現(xiàn)將使他們能夠更好地控制產(chǎn)品的選擇性。</p> <p>&nbsp;</p> <p>研究小組還發(fā)現(xiàn)，該反應使用的較重的碳13同位素比碳12少。這種使用上的差異比在自然光合作用中觀察到的要大5倍，在自然光合作用中，碳13的固定速度比碳12的固定速度要慢。這鼓舞了阿格教授的實驗室的努力，以更好地理解這種巨大的和意想不到的效應的基礎物理和化學起源。該公司還提交了一項國際專利申請。</p> <p>&nbsp;</p> <p>拉普金說:&ldquo;CREATE校園內(nèi)的項目設置讓喬爾和我創(chuàng)造了一個充滿創(chuàng)造力和雄心的環(huán)境，使研究人員能夠脫穎而出，并瞄準真正復雜和有趣的問題。&rdquo;&ldquo;在如此復雜的反應中監(jiān)測多種物種本身就是該團隊的一個重大突破，但通過探索同位素富集效應進一步挖掘機制的能力使一切變得不同。&rdquo;</p> <p>&nbsp;</p> <p>&ldquo;這項工作需要跨學科的方法，利用劍橋和伯克利的專業(yè)知識。&rdquo;Ager說。&ldquo;CREATE校園提供了一個理想的環(huán)境，與一個熟練和積極的團隊實現(xiàn)這項合作研究。&rdquo;</p> <p>&nbsp;</p> <p>eCO2EP項目由新加坡總理辦公室國家研究基金會在其卓越研究和科技企業(yè)校園(CREATE)計劃下資助。</p> <p>&nbsp;</p> <p>參考:</p> <p><br />任杭娟等，二氧化碳還原電催化的Operando質(zhì)子轉(zhuǎn)移反應飛行時間質(zhì)譜分析?！蹲匀淮呋?Nature Catalysis, 2022)。DOI: 10.1038 / s41929 - 022 - 00891 - 3。</p> <p>&nbsp;</p> <p>改編自CARES網(wǎng)站上的一篇報道。</p> <p>&nbsp;</p> <blockquote> <p>注：本文由院校官方新聞直譯，僅供參考，不代表指南者留學態(tài)度觀點。</p> </blockquote>